厦门大学化学化工学院赵金保教授团队从调控镁离子溶剂化结构角度出发,通过精细的溶剂分子设计,发现3-甲氧基丙胺(S2)可以作为一种高效的镁金属电池电解液溶剂,与Mg(TFSI)2形成的电解液显著降低了镁负极过电位并且具有优异的库伦效率。
在仔细分析了镁离子溶剂化结构与负极界面电化学行为构效关系的基础上,提出了一个更完善的镁沉积电化学模型。该模型将马库斯电荷转移过程和去溶剂化过程作为两个决定性的基元步骤,揭示了溶剂分子与镁离子的配位键强弱对镁离子还原沉积动力学起到关键性作用。此外,团队还发现胺类溶剂中-NH2官能团通过产生强氢键抑制了电解液中水分子的活性,使得电池性能对电解液内的残留的杂质水具有高度的耐受性,即使在高达10000ppm的含水量情况下,负极的电化学性能仍然得到很好的保持。
本工作揭示了溶剂分子结构以及其配位能力对负极界面电化学行为的关键作用,并提出了镁二次电池溶剂分子结构设计的通用规则。
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